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东华大学考研，东华大学考研分数线2022

近日，东华大学吴宏伟研究员和新加坡南洋理工大学赵彦利教授课题组设计合成了一系列具有构象和堆积模式可调的D-A-π型分子（图1），在单一分子平台上实现了单体和激基缔合物发射，并在温度操控下可逆地开关了单体和激基缔合物发射。相关成果发表于 Angew. Chem. Int. Ed，赵彦利教授和吴宏伟研究员为共同通讯，第一通讯单位为东华大学，文章第一作者为东华大学博士研究生单雪茹。

有机发光材料已被广泛应用于生物成像、传感和信息加密防伪等各个领域，但目前大部分发光体只展现出单模态发光，如单体和激基缔合物发光。一般情况下，单体发光存在于稀溶液或掺杂态，但若发光分子堆积不紧密，其也可在固态下展现单体发光。与之不同，明亮的激基缔合物发光需要发光体有紧密但不过度重叠的堆积。因此，在单一发光平台很难同时实现明亮的单体和激基缔合物发光，而在同一基质中实现可逆地开关单体和激基缔合物发光更具挑战性。

图1 D-A-π型分子的结构及设计策略

该类分子的设计策略主要是（图1）：（1）其具有较小的共轭度，这有利于实现对分子构象的调控以及避免聚集状态下分子过于面对面的堆叠；（2）分子内扭曲程度可根据分子所处微环境灵活调控；（3）分子内电荷转移效应可在分散态提高分子的平面度；（4）具有不同位阻的烷基链可进一步调控分子构象和堆积模式，从而调节单体和激基缔合物发射。当分子处于分散态，该类分子可表现出较为平面的构象，展现出强单体发射。当分子处于聚集态时，短烷基链的分子具有扭曲构象，可诱导强的分子间作用力以及避免面对面堆叠，进而表现出明亮的激基缔合物发射。而长烷基链的分子则由于烷基链的阻隔，发光核处于分散状态，并具有比较平面的构象，展现了明亮的单体态的发光。

图2 分子在分散态的光谱及构象研究

该类分子在稀溶液状态下表现为明亮的蓝色荧光。通过密度泛函计算可知，分子在光激发下平面性增强。同时，分子内电荷转移效应可进一步增强其平面构象。相对平面的构象可极大减少分子与溶剂之间的相互作用，减少非辐射跃迁，从而在稀溶液中表现为强单体发光。此外，通过掺杂态的光谱可知，分子在PMMA掺杂态下也可采取平面构象，进而表现明亮的单体发光，最高荧光量子产率可达89.5 %（图2）。

图3 分子在固态下的发光及构象堆积模式研究

在固体状态下，具有短烷基链的分子表现为强青绿色发光，最高荧光量子产率可达62 %。通过光谱、寿命、SAXS/WAXS及晶体解析可知，此类分子具有较为扭曲的构象且分子之间存在错位的堆叠，其以二聚体形式存在，表现出激基缔合物发光。对于具有较大空间位阻烷基链的分子而言，由于巨大的烷基链，只表现出与溶液态相似的单体发光（图3）。

图4 分子在脂肪酸中的温度响应、多色发光及其应用研究

最后，将短烷基链分子MEPPA掺杂于相变材料脂肪酸中，通过温度调控，分子可在聚集态和单体态之间相互转换，从而可实现在单一发光平台中单体和激基缔合物发射的可逆切换（图4）。进一步掺杂商用染料罗丹明B，可实现多色发光。此应用可用于信息加密、温度传感及多色成像。该工作为设计先进的刺激响应及多用途发光材料提供了新思路。

论文信息:
Monomer and Excimer Emission in a Conformational and Stacking-Adaptable Molecular System, Xueru Shan, Weijie Chi, Hengbing Jiang, Zhangyuan Luo, Cheng Qian, Hongwei Wu*, Yanli Zhao*, Angew. Chem. Int. Ed. 2022.
DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202215652

通讯作者信息：

赵彦利，新加坡南洋理工大学Lee Soo Ying讲席教授，化学、化工与生物技术学院副院长，兼任新加坡科技研究局(A*STAR)材料与工程研究院首席科学家。于南开大学获得本科和理学博士学位，随后在美国加州大学洛杉矶分校及西北大学从事博士后研究，师从2016年诺贝尔化学奖得主Fraser Stoddart教授。现主要从事合成化学、生物医学工程和材料科学前沿交叉领域的研究。研究兴趣集中于新型自聚集材料的设计和制备，及其在生物医学、先进催化和绿色能源等领域的应用开发。发表SCI论文500余篇，h指数100。先后获得英国皇家化学会会士(2022)、新加坡国家研究基金会Investigatorship (2018)、科睿唯安高被引科学家(2018-2022)、美国化学会ACS Applied Materials & Interfaces青年研究员奖(2017)、亚太光化学学会青年科学家奖(2016)、《麻省理工学院技术评论》评选的杰出青年创新人物(新加坡2012)、新加坡国家研究基金会Fellowship (2010)等荣誉与奖励。现担任ACS Applied Nano Materials执行主编。

吴宏伟，东华大学特聘研究员，博士生导师，入选浦江人才计划，上海市海外高层次人才。2017年于上海交通大学获得化学博士学位，2017-2020年在新加坡南洋理工大学从事博士后研究。2020年加入东华大学。目前主要从事光电材料方面的研究，主要集中在共轭材料的设计、合成、超分子组装和刺激响应等领域，及其在防伪识别、生物成像等方面的应用。迄今在国际知名期刊上发表SCI收录论文20余篇，包括J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Funct. Mater.、Nat. Common.、ACS Appl. Mater. Interfaces等领域内顶级期刊。

来源：高分子科学前沿

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